砷与天然溶解性有机质相互作用研究进展

砷(As)是一种来源广泛的重金属元素,其在天然水体中的主要存在形式为无机态的砷酸盐和亚砷酸盐。天然水体中的溶解性有机质(DOM)会与砷发生复杂的络合作用,探究两者间的络合作用对了解砷在水体中的迁移转化规律有着重要意义。现有研究缺乏对As-DOM络合物关系的深入讨论,为厘清水体As与DOM的络合机制及影响因素,本文重点综述了:(1)水体中不同形态、价态砷的来源及转化过程;(2) As与DOM的直接络合及金属离子参与下的间接络合机理;(3) p H、温度和盐度等环境因子对As-DOM络合作用的影响;(4)对As-DOM络合物的分离、分析技术进行归纳对比,如色谱法、光谱法及多种分析手段联用的方法;(5)总结现有研究的不足之处及展望后续研究发展方向。本文为后续水体砷迁移转化及砷-溶解性有机质络合物相关研究提供参考及理论支撑。     

径流雨水中溶解性有机质特征演化及其对典型污染物迁移和生物有效性的影响

地表径流污染已经逐渐成为城市面源污染的重要组成部分。其中溶解性有机质DOM (Dissolved organic matter)是有机污染物的主要组成部分。DOM中因为含有大量不饱和结构、官能团,其中包括羟基、羧基、羰基、胺基等,这些结构容易与径流中重金属结合发生络合反应,改变重金属的赋存形态,从而对其迁移转化及其生物有效性产生很大的影响。本文以北京市地表径流为研究对象,研究城市地表径流在冬、夏季不同功能区不同下垫面中溶解性有机质特征及其与典型重金属的作用机制,通过荧光淬灭滴定实验,研究夏季径流雨水中DOM的不同组分与重金属Cu~(2+)、Pb~(2+)、Zn~(2+)之间的结合机制。研究结果显示PARAFAC将获得的样品都分解成2类6个不同的组分,1种腐殖酸,1种类蛋白;类蛋白物质的荧光强度与Cu~(2+)、Pb~(2+)的淬灭率要强于腐殖酸,而Zn~(2+)则呈现相反趋势;通过使用二维相关同步光谱发现DOM对重金属Cu~(2+)、Pb~(2+)、Zn~(2+)的敏感性呈现递减趋势,二维相关异步光谱发现Cu~(2+)、Pb~(2+)会先与位于270—300nm附近类蛋白光谱带反应,Zn~(2+)则会先与330nm附近的腐殖酸光谱带反应。     

有机质和团聚体对双酚A迁移行为的影响

土壤有机质和团聚体会影响有机污染物在土壤中的吸附和迁移。本研究以双酚A(BPA)为目标污染物,用采自吉林省朝阳坡、公主岭、榆树三地的农田表层土壤,采用等温吸附实验和室内土柱迁移实验探究土壤有机质和孔隙结构对双酚A吸附和迁移的影响,为评估类似于双酚A等有机污染物对土壤及地下水的污染风险提供科学依据。结果表明:(1)双酚A在土壤中的吸附量随着土壤有机质含量的增加而增加,迁移能力与土壤有机质含量呈显著负相关(P<0.05),在有机质含量较高的榆树土壤中,双酚A的穿透率为22.5%,最大穿出相对浓度(C/C₀)为0.3,而在去有机质土壤中,双酚A的穿透率为82.5%,最大穿出相对浓度(C/C₀)为0.94。(2)同一土壤全土、大团聚体和微团聚体有机质差异较小,双酚A的吸附量表现为微团聚体>大团聚体>全土。双酚A在微团聚体中的迁移能力明显弱于全土和大团聚体,说明微孔结构会增加双酚A在土壤中的滞留。(3)低表面张力溶液能够从背景溶液洗脱后的土壤中再次洗脱出部分双酚A,说明疏水作用是土壤吸附双酚A的机制之一。     

根表铁氧化物胶膜对水稻吸收Zn的影响

采用营养液培养方法研究了水稻根表形成的铁氧化物胶膜对水稻吸收Ｚｎ的影响．结果表明,在有Ｆｅ２＋的嫌气环境中,由于根际氧化作用水稻根表会形成红色的铁氧化物胶膜,根表的铁氧化物胶膜影响水稻对Ｚｎ的吸收．铁膜数量较少时,由于对Ｚｎ的富集作用有限,其对水稻Ｚｎ的吸收虽有促进作用,但不明显．随着根表铁膜数量的增加,这种促进作用也相应增加,并且在铁膜数量增加到一定值时,对水稻吸收Ｚｎ的促进作用达到最大．而后,随着铁膜数量的进一步增加,铁膜反而阻碍水稻对Ｚｎ的吸收,成为水稻吸收Ｚｎ的障碍层．在此过程中,水稻的根分泌物,特别是其中的植物铁载体对覆有铁膜水稻根系吸收Ｚｎ有促进作用．这种促进作用随铁膜数量的增加而逐渐减弱．因此,根表铁氧化物胶膜对水稻吸收Ｚｎ并不总是起促进作用,其作用的方向和程度取决于铁膜的数量．     

土壤中水溶性有机质及其对重金属化学与生物行为的影响

土壤水溶性有机质是陆地生态系统和水生生态系统中一种重要的、很活跃的化学组分,已成为环境科学、土壤学和生态学等学科的研究热点．土壤DOM对重金属化学与生物行为有重要影响。但其机理尚不清楚．文中从土壤性质、环境条件、人为因素等方面阐述了土壤DOM产生及影响因素,总结评述了DOM对重金属化学行为和生物有效性的影响,将DOM对重金属的影响机制归纳为络合机制、竞争吸附机制、酸碱缓冲机制．在此基础上,提出了DOM研究存在的问题及其展望．     

微生物与重金属间的相互作用及其应用研究

从多方面阐述了微生物与重金属二者间相互作用,指出微生物在生长代谢过程中能淋滤、吸收和转化重金属,对重金属有一定的抗性和解毒作用;但是,一定浓度的重金属对微生物过程及其种群具有较大的毒性。影响微生物在环境介质中的活动,矿业工程生产工艺已充分利用微生物能淋滤,吸收和转化重金属等特性来处理低品位难浸矿石,环境保护领域也积极利用微生物对重金属的抗性和解毒作用来实现工业废弃物的处理以及被重金属污染土壤的修复。利用微生物的生物量及其活性可以评价环境中不同介质的重金属污染水平。     

根表铁锰氧化物胶膜对不同品种水稻吸镉的影响

采用土培方法,研究了不同品种水稻吸镉的差异及其与根表铁锰氧化物胶膜的关系,结果表明：不同品种水稻其根膜,根部及地上部含镉量均存在显著性差异,且镉在不同水稻植株体内运输转移能力不同,不同水稻其根表淀积的铁锰氧化物数量也存在显著性差异,根膜及地上部的含镉量与极膜的含铁量均未达到显著性相关,但与根膜的含锰量相关性显著。     

土壤铁氧化物对有机质产甲烷过程的影响及其机制

甲烷(CH4)是重要的温室气体和清洁能源。土壤铁氧化物作为重要的环境因子对有机质产甲烷过程具有重要影响。强氧化性且易微生物还原的铁氧化物对产甲烷具有抑制作用,其抑制机理为:(1)铁还原菌与产甲烷菌竞争产甲烷底物(乙酸或H_2)抑制产甲烷过程;(2)产甲烷菌利用Fe(Ⅲ)氧化底物抑制甲烷产生;(3)铁氧化物提高体系氧化还原电势抑制产甲烷过程。然而,具有导电性且晶型较高的铁氧化物可作为电子导体促进互营菌与产甲烷菌之间的直接电子传递,加速产甲烷过程。本文系统阐述了不同类型铁氧化物对有机质互营产甲烷过程的抑制或促进效应及作用机制,并在此基础上探讨了铁氧化物影响产甲烷过程的研究趋势,以期推动铁氧化物在抑制温室气体和促进清洁能源生产方面的实际应用。     

基于同步辐射技术研究土壤铁氧化物固定重金属分子机制的进展

铁氧化物在土壤中广泛赋存,因其比表面积大,对重金属具有很强的吸附固定能力,深刻影响着土壤重金属的形态转化过程.因此,研究土壤铁氧化物对重金属的固定机制,对于深入理解重金属在土壤系统中的环境化学行为以及评估污染土壤重金属生物有效性具有重要意义.然而,采用传统的吸附模型和化学提取法研究土壤铁氧化物固定重金属的机制具有明显的局限性,无法从分子水平上阐明其固定机制.同步辐射技术在环境土壤学的应用显著推进了在分子水平上认识土壤铁氧化物吸附重金属及其受典型环境因子影响的分子机制.本文主要从同步辐射技术的发展历程、模拟系统和实际土壤系统中铁氧化物在多种因素影响下对重金属固定的分子机制等方面进行了综述,同时对同步辐射技术的未来发展趋势及其在该研究领域的应用进行了展望.     

土壤产铁载体细菌的筛选及其对铁氧化物的活化与利用

【背景】土壤中铁主要以难溶态铁氧化物的形式存在,有效性较低,产铁载体细菌对铁氧化物的活化是提高铁利用效率的有效途径。【目的】从林木土壤筛选产铁载体细菌,并观察菌株对难溶性铁氧化物的利用效应,可为土壤微生物资源开发及其在养分调控中的作用提供理论依据。【方法】通过CAS检测法从林木根系附近表层土壤中分离产铁载体细菌,借助生物培养实验分析温度和pH对微生物生长和铁载体产生的影响,通过振荡平衡实验,探究细菌产铁载体对铁氧化物的活化效应。【结果】通过CAS检测法从林木根系附近表层土壤中分离得到12株产铁载体细菌,16S rRNA基因扩增子测序初步鉴定结果显示筛选细菌均为假单胞菌属。选取铁载体产生能力和生长活性较高的两株细菌ARSB02和CNRSB01作为重点研究对象,结果显示,不同条件下CNRSB01的生物量和铁载体产量均高于菌株ARSB02,22 h时菌株ARSB02和CNRSB01的铁载体活性单位分别达到67.07%和84.60%。pH 5.0-8.0的范围内两株细菌可以保持较好的铁载体产生能力,菌株ARSB02和CNRSB01在pH7.0时铁载体产生能力最强,铁载体活性单位分别达到38.9...     

中亚热带山区土壤不同形态铁铝氧化物对团聚体稳定性的影响

以福建省三明市本底条件一致的三片林分的土壤作为研究对象,采用湿筛法测定了水稳定性团聚体粒径分布,分析了不同形态铁铝氧化物含量与0.25 mm大团聚体数量及团聚体平均重量直径(MWD)的关系。结果表明:(1)不同形态铁铝氧化物含量呈现出米槠次生林米槠人工林杉木人工林,游离结晶态(Fed、Ald)无定形(Feo、Alo)络合态(Fes、Als)。(2)0.25 mm大团聚体含量呈现米槠次生林米槠人促林杉木人工林,林分之间差异显著,MWD值的趋势与之相似。(3)线性回归分析表明:不同形态铁铝氧化物均与0.25 mm水稳定性大团聚体数量及MWD值达到显著甚至极显著相关,但通过分析相关系数R和显著性P说明氧化铝可能比氧化铁更有助于大团聚体的形成与稳定,无定形及络合态铁铝氧化物比游离态铁铝氧化物更能促进大团聚体的形成与稳定。     

水稻土中铁氧化物对产甲烷古菌群落结构的影响

产甲烷菌广泛分布在淹水水稻土等各种厌氧环境中,在全球气候变化、碳循环和能源等领域都发挥着重要的作用。研究发现,厌氧条件下,水稻土中铁氧化物的生物还原会抑制产甲烷菌的甲烷合成作用。然而,目前关于铁氧化物对产甲烷菌群落结构的影响报道较少。通过泥浆厌氧培养实验,向采集的水稻土中添加甲酸盐作为甲烷合成的底物(Control,CK处理),并设置添加水铁矿作为体系中唯一电子受体的处理组(Ferrihydrite,Fh处理)。培养结束后,与CK相比,添加水铁矿显著降低了古菌在总微生物群落中的占比,但对古菌群落的物种多样性和均一度没有显著影响;且两组处理中优势种均为操作分类单元(Operational taxonomic unit,OTU)2056和OTU 911(76%—80%)。这说明碳源相同时,产甲烷菌的群落结构不受铁氧化物的影响。本研究为探索土壤中微生物铁还原与碳循环耦合的分子机制奠定基础。     

溶解性有机质和纳米氧化锌共存对人工湿地处理性能及堵塞的影响

溶解性有机质(DOM)的存在会影响纳米氧化锌颗粒(ZnO NPs)在水中的稳定性。本文通过构建垂直潜流人工湿地,以腐殖酸(HA)作为DOM的代表物质,研究了1 mg·L^-1 ZnO NPs和不同浓度HA(1、5、10、20和30 mg·L^-1)共存下对人工湿地处理性能、堵塞程度以及微生物群落变化的影响。结果表明：低浓度(≤1 mg·L^-1)HA溶液会促进ZnO NPs的团聚,而中高浓度(1～25 mg·L^-1)HA溶液则产生相反的作用。ZnO NPs和HA共存会降低人工湿地的净化效果,尤其是1 mg·L^-1 HA时,COD、氨氮和总氮的去除率分别下降了18.07%、19.94%和26.37%。连续投加1 mg·L^-1 HA浓度和1 mg·L^-1 ZnO NPs 60天后,人工湿地堵塞最严重,渗透系数下降67.5%。HA和ZnO NPs共存会影响微生物分泌胞外聚合物(EPS),当HA浓度为1 mg·L^-1时,EPS...     

溶解性有机质对土壤中有机污染物环境行为的影响

土壤中溶解性有机质(DOM)是生物活性和物理化学反应活性都很活跃的有机组分,主要通过疏水吸附、分配、氢键、电荷转移、共价键、范德华力等多种作用与有机污染物结合,提高溶液中有机污染物的溶解度,改变土壤中有机污染物的吸附-解吸、迁移-转化等环境行为．DOM对有机污染物的吸附-解吸、迁移-转化过程的影响有双重性：一方面,DOM与有机污染物在土壤表面的共吸附可增加土壤对有机污染物的吸附容量,促进有机污染物在土壤中的吸持;另一方面,DOM对有机污染物的增溶作用,有利于土壤中有机污染物的解吸,提高移动性．作为光敏剂,DOM能提高土壤中有机物的光解反应速率．在一定条件下,DOM也可影响土壤中有机污染物的水解过程．DOM对土壤中有机污染物环境行为的影响与DOM和有机污染物的性质及其相互作用的介质条件密切相关．     

黔西北铅锌矿区植物群落分布及其对重金属的迁移特征

重金属耐性植物和超富集植物的筛选、鉴定和驯化是植物修复技术研究与发展的关键。以黔西北4个不同恢复年限的铅锌矿为研究对象,通过群落生态调查利用聚类分析方法筛选出研究区域中重金属耐性植物优势种,并分析其对重金属Pb、Zn、Cu、Cd的迁移富集能力。结果表明:4个矿区共发现高等植物22种,分属13科21属,筛选出9种重金属耐性植物优势种,其中转运系数大于1的植物有:黄花蒿(Cu)、珠光香青(Zn)、大叶醉鱼草(Zn/Pb/Cd)、野艾蒿(Cu/Zn/Pb/Cd);没有富集系数大于1的植物。其中大叶醉鱼草具有耐贫瘠、耐旱、生物量大等优势,可将其作为典型的重金属耐性先锋植物,用于矿区废弃地的植物修复。     

土壤活性有机质及其与土壤质量的关系

活性有机质是土壤的重要组成部分 ,主要包括溶解性有机碳、微生物生物量、轻组有机质。它在土壤中具有重要作用 :(1)可以表征土壤物质循环特征、评价土壤质量 ,可以作为土壤潜在生产力以及由土壤管理措施引起土壤有机质变化的早期指标 ;(2 )在养分周转中起重要作用 ,是植物的养分库 ,可以提供植物所需要的养分如氮、磷、硫等 ;(3)能稳定土壤结构 ,对维持团粒结构稳定性有重要作用。从土壤养分、土壤物理、化学性质方面讨论了活性有机质与土壤质量的关系。土壤中的溶解性有机碳、微生物生物量碳氮含量与土壤有机碳、全氮和碱解氮等物质的含量呈正相关。活性有机质受土壤质地、含水量、温度等因素影响 ,与土壤酸碱度、阳离子交换量等也有关。土壤微生物生物量碳和微生物量 C/有机碳比与土壤粘粒、粉粒含量呈正相关、与砂粒含量呈负相关     

不同类型泥炭沼泽湿地无机离子、溶解有机质的变化特征及生态学意义

泥炭沼泽湿地仅占地球陆地面积的3％,而碳储量却占全球的30％,是陆地生态系统重要的碳库.溶解性有机质(DOM)是泥炭地碳循环重要组成部分,也是泥炭地生物地球化学过程的重要参与者.本研究利用新型电化学方法、稳定同位素技术对2个泥炭样地(矿养型泥炭沼泽,LB;雨养型泥炭沼泽,OS)地表水、地下水、土壤孔隙水中DOM及无机离...     

高砷含水层参与腐殖酸-铁矿物转化的关键微生物群落及其对砷迁移转化的影响

【目的】探究不同腐殖酸浓度下参与含砷水铁矿转化的微生物类群组成和丰度变化及对砷释放的影响,预测原位高砷含水层中功能微生物群参与有机质—含砷铁矿物转化过程对砷转化释放的作用。【方法】对河套平原高砷地下水和同深度高砷沉积物中的铁还原功能群落进行富集培养,构建室内厌氧微宇宙体系,将富集菌群分别加入到实验室条件下合成的不同浓度腐殖酸(0、1.5、7、14 mg C/L)-含砷水铁矿体系中,通过体系中砷、铁形态及浓度的变化分析,结合高通量测序技术、X-射线衍射(X-ray diffractometer, XRD),探究不同条件下砷的释放固定和群落的演替。【结果】高砷地下水组(G组)和沉积物组(S组)富集得到的铁还原功能群落具有明显差异,G组中以Aeromonadaceae为特殊优势菌群,而S组中以Shewanellaceae为特殊优势菌群。微宇宙实验结果显示,S组的铁还原量相对较高且速率较快;G组与S组中液相砷形态存在明显差异,整个培养期内G组均以As(Ⅴ)为主,而S组中前期以As(Ⅴ)为主,当反应到达20 d时液相As(Ⅲ)高达3.4μmol/L,推测此时具有砷还原功能的群落占优势地位。当反应...     

有机物粒对滨海盐渍土重金属根际效应的影响：Ⅱ.土壤内源铁形态 …

研究了排水条件下施用腐熟有机物料、种稻第盐渍土内源铁形态分布,结果表明,单淹水利于土中无定形氧化铁、络合态铁、有效态铁以及氧化铁活化度升高,并且络合态铁与有铲态铁升高程度,低盐土壤显著;晶形氧化铁纱明显,土中可能存在其它形态铁向晶形氧化铁转化,种稻不施有机物料,根限络合态铁和有效态铁富集,无定形氧化铁和晶形氧化铁亏缺,根际氧化铁活化度稍低于根际、增施有机物料利于两种盐渍土极际内外铁形态各合态铁和无     

温度和时间对肌红蛋白血红素铁与金属离子相互作用的影响

目的:研究在生理条件下,温度和时间对肌红蛋白血红素铁与各种金属离子直接相互作用的影响。方法:利用紫外-可见光谱法研究肌红蛋白活性中心的铁和外加金属离子(CuSO4、ZnSO4、MgSO4、CoCl2和MnSO4)的直接相互作用;改变作用温度(4、21、37和52℃)和作用时间(2、4、6、8和10 d),研究肌红蛋白活性中心铁卟啉与不同金属离子的直接相互作用。结果与结论:紫外光谱数据表明,金属离子与肌红蛋白活性中心的Fe(Ⅱ)发生直接相互作用,且随着作用温度的升高和作用时间的延长,这种相互作用逐渐增强。作用10 d后,金属离子与肌红蛋白活性中心的铁的作用强度依次为Mn(Ⅱ)>Zn(Ⅱ)>Co(Ⅱ);温度升至52℃时,作用强度依次为Cu(Ⅱ)>Mg(Ⅱ)>Zn(Ⅱ)。